Στις
αρχές του 1847 λόγω ασθένείας του Μητροπολίτη Χρύσαανθου, η Ιονική
Κυβέρνηση αναθέτει στον Αθανάσιο Πολίτη καθήκοντα Τοποτηρητή του Μητροπολιτικού
θρόνου της Κέρκυρας. Στις 11 Μάρτη του 1848 πεθαίνει ο Μητροπολίτης Χρύσανθος
και στις 29 Μάη αναδεικνύεται παμψηφεί από τον Κερκυραϊκό Κλήρο νέος Μητροπολίτης
ο Αθανάσιος Πολίτης. Η πόλη πανηγύρισε την εκλογή του νέου Μητροπολίτη
ο οποίος ήταν ο ενδεδειγμένος και ο μόνος που προτάθηκε για το αξίωμα
Μεταξύ των συγχαρητηρίων που έλαβε ο νέος Μητροπολίτης ήταν και
επιστολή (Ιούνης 1848) των Κερκυραίων Ισραηλιτών της Κωνσταντινούπολης
τους οποίους πρόσφατα είχε υπερασπίσει δημόσια και γραπτά από αντισημιτικές
επιδρομές. Το ίδιο έπραξε αργότερα και για τους ομοθρήσκους των της Κέρκυρας.
Ταπεινός και αξιοπρεπής σε όλες τις πλευρές της δραστηριότητάς του,
ο Μητροπολίτης Αθανάσιος ήταν θαρραλέος στη διεκδίκηση των εκκλησιαστικών
και εθνικών δικαίων και έχαιρε σεβασμού από όλους, ντόπιους και μη.
Η
χειροτονία έγινε στις αρχές του 1850 εποχή που στα Εφτάνησα είχε ήδη καθιερωθεί
η ελευθεροτυπία, είχαν μόλις καταλαγιάσει τα επαναστατικά κινήματα της
Κεφαλλονιάς και το Ενωτικό κίνημα φούντωνε. Ο ρόλος του στη βελτίωση
της θέσης της Ορθόδοξης Εκκλησίας και των ιερέων υπήρξε σημαντικός. Στα
χρόνια του θεσπίστηκε η εισαγωγή και δωρεάν διδασκαλία και διαμονή τροφίμων
στο Ιεροσπουδαστήριο οι οποίοι μετά την αποφοίτησή τους υποχρεωτικά γίνονταν
ιερείς. Επίσης καθιερώθηκε η διδασκαλία των θρησκευτικών στα δημόσια σχολεία
υπό την επίβλεψή του.
Πριν
καν εκλεγεί Μητροπολίτης αναγκάστηκε να έλθει σε προστριβές με τον καθολικό
Επίσκοπο Νίκολσων που παράνομα και παράτυπα χρησιμοποιούσε τον τίτλο "Αρχιεπίσκοπος
Κερκύρας". Το ζήτημα διευθετήθηκε με δικαίωση του Μητροπολίτη το 1853.
Σημαντικότατη όμως υπήρξε η δράση του για την Ένωση και αυτή είναι
που τον περιέβαλε με γόητρο και αθάνατη δόξα. Μαζί με το Δάνδολο (ο οποίος
το 1818 ίδρυσε στην Κέρκυρα την Τεκτονική Στοά "Φοίνιξ"), έγινε μέλος μυστικής
Εταιρείας που μοναδικό σκοπό είχε την Ένωση.
Από
το 1850, επί αρμοστείας Ουάρντ, συνεργάστηκε στενά με τους Ριζοσπάστες
βουλευτές και δημοσιογράφους καθώς και με φιλελεύθερες οργανώσεις και κομιτάτα
του εξωτερικού. Ήταν η ψυχή όλων των πατριωτικών ενεργειών για να υποστηριχτεί
η επανάσταση στην Ήπειρο, η οποία δυστυχώς απέτυχε (1854).
Από πριν το 1860 προέδρευε ιταλικού κομιτάτου που είχε συσταθεί
με σκοπό την υποκίνηση επαναστατικών κινημάτων στην Ιταλία κατά των
Βουρβόνων και των Αυστριακών και στη Σερβία, Μαυροβούνιο, Ήπειρο, Θεσσαλία
κατά των Οθωμανών. Βρισκόταν σε πυκνή αλληλογραφία με Ιταλούς φιλελεύθερους
Τον
απασχολούσε πια περισσότερο η πολιτική και λιγότερο η Εκκλησία. Το Νοέμβρη
του 1858 απέρριψε τις μεταρρυθμίσεις του Γλάδστωνα και του επεσήμανε ότι
μοναδικό πόθος των Κερκυραίων είναι η Ένωση.
Κατά
τα τελευταία χρόνια της Αγγλοκρατίας ασχολούταν κύρια με το Εθνικό ζήτημα
τιθέμενος επικεφαλής ριζοσπαστικών εταιρειών, συνεργαζόμενος πάντα με τους
Ενωτικούς βουλευτές και δημοσιογραφώντας ανώνυμα ή επώνυμα. Προέδρευε των
συνεδριάσεων των Ριζοσπαστικών Εταιρειών Αναγέννησις, Αδελφότης, Ένωσις
και Κοινότης. Το Δεκέμβρη του 1862 ηγήθηκε μεγάλης διαδήλωσης προς το Αρμοστείο
προκειμένου να διαψεύσει τον Αρμοστή Στορξ που ισχυριζόταν ότι οι Κερκυραίοι
δεν ήθελαν πλέον την Ένωση. Από τα μέσα του 1863, ήταν συνεχώς επικεφαλής
διαδηλώσεων χιλιάδων λαού και ο ίδιος είχε στο στήθος το γαλανόλευκο εθνόσημο.
Στις
23 Σεπτέμβρη του 1863 η ΙΓ΄ Ιόνιος Βουλή εξέδοκε το ιστορικό ψήφισμα
για την Ένωση, παρουσία του Μητροπολίτη.
Στις 21 Μάη 1864 ήταν από τους πρώτους που υποδέχτηκαν στο λιμάνι
τον Ελληνικό στρατό και τον απεσταλμένο της Ελληνικής κυβέρνησης. Στις
29 του ίδιου μήνα υποδέχτηκε και το βασιλιά Γεώργιο Α΄.
Παρασημοφορήθηκε
από τον Αυτοκράτορα της Ρωσίας και το Γεώργιο Α΄, αλλά τα παράσημα δεν
τα φόρεσε ποτέ, δείγμα της άπειρης σεμνότητάς του. Μετά την Ένωση διατήρησε
τιμητικά τον τίτλο του Μητροπολίτη αλλά συνέχισε τη δράση του για την Εθνική
Εκκλησία. Χάρη στη δική του δραστηριότητα η Ιονική Εκκλησία αφομοιώθηκε
με την Ελληνική, παρά τις έντονες αντιδράσεις να παραμείνει εξαρτημένη
απευθείας από το Πατριαρχείο Κωνσταντινουπόλεως.
Τα τελευταία χρόνια της ζωής του παρέμεινε στη σκιά. Κατηγορήθηκε
όπως ήταν επόμενο από συμπατριώτες του ανθενωτικούς που πολέμησαν με κάθε
μέσο την εθνική αποκατάσταση των Ιονίων, αλλά ο κερκυραϊκός λαός και ο
κλήρος έδειχναν πάντα με κάθε μέσο την εκτίμηση και το σεβασμό τους.
Πέθανε στις 29 Απρίλη 1870 και τάφηκε στον οικογενειακό του τάφο
στην Αγία Τριάδα της Γαρίτσας.
